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材料科学与工程学院王茺研究员在Advanced Materials发表全无机铅卤钙钛矿最新研究成果

2019-06-25  点击:[]

近期,美高梅4858官方网站材料科学与工程学院光电子与能源材料研究团队负责人王茺研究员,通过与美国休斯敦大学包吉明教授课题组和电子科学技术大学王志明教授课题组联合攻关,在全无机钙钛矿铅卤化合物领域的研究取得重要进展:题为“Extrinsic green photoluminescence from the edges of two-dimensional cesium lead halides”的文章发表在国际顶尖学术期刊《Advanced Materials》(影响因子:25.809)上。

图1 CsPb2Br5纳米片的光学显微照片(a, b)、显微荧光光谱(c)和扫描电子显微照片(d),(a)图纳米片中间位置上浅蓝色亮点为473 nm激光光斑

自从2015年首次报道全无机3维钙钛矿CsPbX3(X=Br, Cl和I)和2维钙钛矿CsPb2X5以来,因其优异的光电子学性能和比有机-无机杂化钙钛矿更为优越的物理化学稳定性,受到材料、化学、凝聚态、能源和光学等领域学者和工程技术人员的广泛关注。尽管2维钙钛矿CsPb2X5在新型光电子器件上展现出巨大应用潜力,但是其真正的发光机理和禁带宽度值,甚至在它究竟是属于直接带隙还是间接带隙半导体等这些基本物理问题上,国际学术界一直都存在巨大争议,这阻碍了针对这类“明星材料”进行以应用为目的的材料设计。

为了揭示2维钙钛矿CsPb2X5完整的物性、终结这一学术争议,论文编辑采用了三种化学溶液法,均成功制备出CsPb2Br5纳米片和晶体,并发现它们只是在纳米片边界和晶体颗粒外表面发射强烈荧光,晶体中间部位则是非荧光活性的(如图1所示)。利用同一微区的显微荧光/拉曼的静态探测技术,以及通过双金刚石压力传递装置对CsPb2Br5试样施加可变静水压条件下的动态显微荧光/拉曼测试技术(如图2所示),再联合计入HSE杂化函数、完全相对论赝势和自旋-轨道耦合效应的第一性原理计算,证实:CsPb2Br5边界处的发光起源于其边界处残留的CsPbBr3纳米晶,而CsPb2Br5晶体则是具有禁带宽度值为3.45 eV的间接带隙半导体。后续制备出来的卤族掺杂钙钛矿CsPb2Br5-xXx(X=Cl或I)化合物的边界发光行为也被证实为起源于与之对应的CsPbBr3-xXx(X=Cl或I)纳米晶。

本文提出的这种将“静态”和“动态”光谱相结合的方法,可以推广到所有具备荧光活性材料的光学性质研究中;而被揭开神秘面纱的CsPb2X5材料,对设计基于全无机钙钛矿材料的新型光电子器件具有重要意义。

图2 通过双金刚石施加静水压测量CsPb2Br5纳米片荧光/拉曼的原理图(左),不同压力下的荧光光谱(右上),显微荧光照片(右中)和拉曼光谱(右下)

本文链接为:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201902492

该项研究工作得到了国家自然科学基金、国家留学基金委西部地区人才培养项目、美高梅集团4858中青年学术技术带头人后备人才计划和美高梅集团4858“万人计划”等项目的支撑。美高梅4858官方网站材料科学与工程学院为该论文的第一完成单位,王茺研究员、王亚楠博士和苏兴华博士为论文共同第一编辑,包吉明、王志明和Victor三位教授是共同通讯编辑。近期,王茺研究员参与研究的成果还获得美高梅集团4858科学技术奖励(自然科学)一等奖和(科技进步)特等奖,与包吉明教授课题组合作的论文还发表在《Chemical Communications》、《Journal of Physics D: Condensed Matter》以及《Journal of Applied Physics》等期刊上。

 

材料科学与工程学院 供稿

(编辑:李哲)

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